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湖南大學(xué)王雙印團(tuán)隊(duì)丨連發(fā)兩篇Angew.！
來源： 時(shí)間：2023-12-19 16:11:37 瀏覽：2421次

1. Angew. Chem. Int. Ed.：可持續(xù)合成尿素的通用策略！

第一作者：Xiaojin Tu

通訊作者：王雙印教授、陳晨副教授和陳大偉博士

通訊單位：湖南大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317087



研究背景



尿素（CO(NH2)2）不僅是不可或缺的氮肥，也是各種工業(yè)中使用的化學(xué)原料。其中，Bosch-Meiser工藝是生產(chǎn)尿素的主要方法，屬于能源密集，且會(huì)排放大量的CO2。氨（NH3）作為制造尿素的原料，是通過Haber-Bosch方法生產(chǎn)，也是能源密集型。在環(huán)境條件下，CO2與含氮小分子（N2、NO、NO2-和NO3-）的電驅(qū)動(dòng)催化C-N偶聯(lián)實(shí)現(xiàn)可持續(xù)和直接的尿素合成，繞過了NH3合成的中間步驟，也是一種可持續(xù)的CO2和NO3-廢物共同升級(jí)的方法。然而，其主要的挑戰(zhàn)在于未激活的C-N偶聯(lián)過程?；诖?，湖南大學(xué)王雙印教授等人報(bào)道了陽離子效應(yīng)，重點(diǎn)研究了如何電催化C-N偶聯(lián)和C-N鍵，并提出了一種與堿金屬陽離子的中間組裝策略來激活電極/電解質(zhì)界面上的C-N偶聯(lián)過程。



文章要點(diǎn)



1、研究發(fā)現(xiàn)，尿素合成活性遵循：Li+ < Na+ < Cs+ < K+。在K+存在下，在TiO2模型催化劑上，在-1.50 V條件下，尿素產(chǎn)率為265.6±13.3 mmol h-1 g-1，具有優(yōu)異的性能，其相應(yīng)的法拉第效率（FE）為26.4%，局部電流密度為22.9 mA cm-2。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算和同步輻射傅里葉變換紅外光譜（SR-FTIR）表明，通過K+介導(dǎo)的中間體組裝，1st和2nd C-N偶聯(lián)的勢(shì)壘明顯降低，分別促進(jìn)了*ONCO和*ONCONO物種的形成。在引入單原子Co后，TiO2（Co1-TiO2）的工作電位降低至-0.80 V，尿素產(chǎn)率為212.8±10.6 mmol h-1 g-1。該策略適用于各種尿素合成電催化劑，表明電極/電解質(zhì)界面的中間組裝是促進(jìn)可持續(xù)合成尿素的通用策略。



圖文展示




 圖1.在TiO2上合成尿素的電化學(xué)性能

 圖2.同位素標(biāo)記原位SR-FTIR光譜測(cè)量


 圖3.理論計(jì)算

 圖4. TiO2中引入單原子Co促進(jìn)尿素合成


 圖5.持續(xù)合成尿素中間體的通用性


2、Angew. Chem. Int. Ed.：Ni基電催化劑上空位誘導(dǎo)的AORs催化機(jī)理

第一作者：Wei Chen、Jianqiao Shi

通訊作者：王雙印教授

通訊單位：湖南大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316449



研究背景



鎳（Ni）基電催化劑具有其優(yōu)異的性能，在電化學(xué)醇氧化反應(yīng)（alcohol oxidation reactions, AORs）中得到了廣泛的應(yīng)用，其活性相通常是富含空位的氧化鎳/氫氧化物（NiOxHy）。然而，科研人員還沒有意識(shí)到原子空位在AORs中的催化作用?；诖?，湖南大學(xué)王雙印教授等人報(bào)道了空位誘導(dǎo)的AORs在NiOxHy上的催化機(jī)制。通過確定AORs在模型電催化劑上的反應(yīng)機(jī)理，即缺空位β-Ni(OH)2、富空位β-Ni(OH)2和富Ni空位β-Ni(OH)2上的反應(yīng)機(jī)理，作者研究了AORs（包括PAOR和VDOR）中鎳（Ni）和氧（O）空位對(duì)NiOxHy物種的催化作用。



文章要點(diǎn)



1、對(duì)于β-Ni(OH)2或VNi-β-Ni(OH)2上的AORs，其唯一的電催化功能是晶格氧介導(dǎo)機(jī)制（LOM），其中含有親電晶格氧的Ni3+-O鍵作為氧化還原介質(zhì)，Ni空位有利于生成Ni3+-O鍵，促進(jìn)AORs過程中醇的脫氫。由于LOM的氧化還原介質(zhì)是不可移動(dòng)的親電晶格氧，導(dǎo)致其不能催化C-C鍵的裂解。因此，由于LOM和自發(fā)偶聯(lián)反應(yīng)（如自由基偶聯(lián)或縮合）的協(xié)同作用，在VDOR過程中，氧空位較少的β-Ni(OH)2/VNi-β-Ni(OH)2會(huì)被鈍化，從而表現(xiàn)出較差的性能。

2、在VR-β-Ni(OH)2表面，大量的氧空位導(dǎo)致配位不飽和Ni原子（VO-Ni）暴露，VO-Ni可以作為活性位點(diǎn)生成含有親電吸附氧的OH吸附（VO-Ni2+δ-(OH)ads）。除LOM外，VR-β-Ni(OH)2上的AOR還具有另一種電催化功能，即以VO-Ni2+δ-(OH)ads為氧化還原介質(zhì)的氧空位誘導(dǎo)吸附氧介導(dǎo)機(jī)制（VO-AOM）。

3、由于親電吸附氧的反應(yīng)性和遷移性，VO-Ni2+δ-(OH)ads不僅可以從醇中搶奪氫原子，還可以攻擊特定的C-C鍵，導(dǎo)致C-C鍵斷裂。由于LOM和VO-AOM的協(xié)同作用，VR-β-Ni(OH)2有效催化R-CHOH-CH2OH電氧化為R-COOH和HCOOH，并具有優(yōu)異的VDOR性能。氧作為活性相可以催化電氧化，R-空位誘導(dǎo)的VDORs在NiOxHy物種上的催化機(jī)制是必不可少的，尤其是在C-C鍵的裂解中。本研究強(qiáng)調(diào)了Ni基電催化劑上空位誘導(dǎo)AORs催化機(jī)理的重要性，豐富了納米電催化催化劑中缺陷化學(xué)的內(nèi)容。



圖文展示



 圖1. VR-β-Ni(OH)2中Ni和氧空位的表征

 圖2.區(qū)分β-Ni(OH)2電氧化反應(yīng)中產(chǎn)生的親電氧物種


 圖3.β-Ni(OH)2對(duì)PAOR的電催化作用

 圖4. PAOR和VDOR在β-Ni(OH)2上的反應(yīng)途徑

 圖5. PAOR對(duì)VR-β-Ni(OH)2的空位誘導(dǎo)催化機(jī)理

圖6. VDOR對(duì)VR-β-Ni(OH)2的空位誘導(dǎo)催化機(jī)理

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