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當(dāng)前位置：文庫百科 ? 文章詳情

太強了！清華張強團隊，一天兩篇頂刊！

來源：時間：2023-12-19 16:06:10 瀏覽：1476次

1. J. Am. Chem. Soc.：單原子位點上的誘導(dǎo)效應(yīng)

第一作者：Chang-Xin Zhao

通訊作者：張強教授、李博權(quán)研究員、劉芯言研究員

通訊單位：清華大學(xué)、北京理工大學(xué)、電子科技大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09190

研究背景

單原子催化劑（SACs）表現(xiàn)出很好的電催化活性，該特性可以通過在碳骨架中引入雜原子摻雜進一步增強。通過金屬原子、雜原子摻雜和它們間的C/N原子之間的相互作用，可有效地調(diào)節(jié)單原子位點的電子結(jié)構(gòu)和固有的氧還原反應(yīng)（ORR）電催化活性。此外，雜原子的摻雜位置提供了額外的自由度來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和ORR電催化活性。因此，揭示雜原子摻雜位置與本征ORR電催化活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及精確定位摻雜劑的策略具有重要意義。基于此，清華大學(xué)張強教授、北京理工大學(xué)李博權(quán)研究員和電子科技大學(xué)劉芯言研究員等人報道了一種涉及配體修飾的合成策略，旨在精確調(diào)節(jié)摻雜劑和單原子位點之間的距離，通過精確的合成優(yōu)化了ORR的電催化活性。

文章要點

1、以磷（P）摻雜和Fe SAC為例，作者揭示了雜原子摻雜位置與ORR活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系類似于有機化學(xué)中的誘導(dǎo)效應(yīng)。ORR電催化活性隨著P摻雜劑與Fe單原子位點之間距離的縮短而增加，因此需要將P原子引入盡可能靠近Fe中心的位置。

2、利用三苯基膦（PPh₃）作為前驅(qū)體，其孤對電子誘導(dǎo)與Fe中心的配位相互作用，使得P原子精確定位在Fe單原子位點的第一配位殼層。因此，所制備的FeNC-P催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中都具有良好的ORR電催化活性，在Zn-空氣（ZABs）電池和燃料電池中具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖文展示

圖1.單原子位點上的誘導(dǎo)效應(yīng)

圖2.配體修飾合成策略的機理

圖3. FeNC-P的材料表征

圖4.電催化ORR活性

圖5.使用FeNC-P電催化劑的ZAB和PEMFC的電化學(xué)性能

2、Adv. Mater.綜述：液態(tài)電池到固態(tài)電池：LRMO層狀氧化物作為高能量密度正極

第一作者：Wei-Jin Kong

通訊作者：張強教授、趙辰孜助理研究員

通訊單位：清華大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202310738

研究背景

富-鋰錳-基（LRMO）正極材料因其高比容量、高能量密度和高性價比，受到了科研人員的廣泛關(guān)注。然而，循環(huán)穩(wěn)定性差、電壓衰減和氧氣逸出等挑戰(zhàn)限制了它們在液態(tài)鋰離子電池（LIBs）中的商業(yè)應(yīng)用。因此，由于其顯著的安全特性和優(yōu)越的能量密度，科研人員對有彈性全固態(tài)電池（ASSBs）的發(fā)展越來越感興趣。不同于傳統(tǒng)的液態(tài)LIBs，基于LRMO正極的ASSBs具有長期循環(huán)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和更寬的電化學(xué)窗口穩(wěn)定性等優(yōu)點。基于此，清華大學(xué)張強教授和趙辰孜助理研究員等人報道了LRMO正極在ASSBs中的應(yīng)用所面臨的挑戰(zhàn)和基本認(rèn)識。

文章要點

1、首先，作者綜述了近年來LRMO正極的研究進展，以及LRMO正極的晶體結(jié)構(gòu)和電化學(xué)反應(yīng)機理，對界面問題進行了探討。然后，作者進一步了解它們的性質(zhì)，并探索可靠的策略來解決LRMO正極-SEs界面的化學(xué)/機械不穩(wěn)定性，特別關(guān)注解決LRMO正極在高壓下的體積波動和氧氧化還原等問題。

2、此外，通過將LRMO正極與固態(tài)電解質(zhì)相匹配來制造高能量密度ASSBs（≥600 Wh/kg）。這些組合的協(xié)同作用將為克服傳統(tǒng)液態(tài)電池的能量密度和安全限制開辟新的機會，除了在實驗室的開發(fā)過程中，也在向?qū)嶒炆踔链笠?guī)模生產(chǎn)過渡的過程中。最后，作者對LRMO正極在ASSBs中的應(yīng)用進行了深入的分析和展望。

圖文展示