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福州大學(xué)，最新PNAS！
來(lái)源： 時(shí)間：2024-05-27 09:44:00 瀏覽：1279次

第一作者：Sikang Xue

通訊作者：王心晨教授、Can Yang

通訊單位：福州大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2319751121.



研究背景



目前，將二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化為高附加值燃料的光驅(qū)動(dòng)技術(shù)越來(lái)越受歡迎。CO2分子吸附表面點(diǎn)缺陷的空間構(gòu)型可分為三種可能的配位態(tài)：M-C、M-O和M-C-O-M（M代表催化劑表面不飽和原子）。雖然缺陷工作為光還原CO2研究提供了見解，但很少有研究關(guān)注平面缺陷終止產(chǎn)生的暴露配位結(jié)構(gòu)如何影響分子吸附和反應(yīng)途徑。當(dāng)晶格中同時(shí)存在多種缺陷類型時(shí)，很難在原子水平上精確地構(gòu)建缺陷結(jié)構(gòu)并確定催化劑上的實(shí)際表面活性位點(diǎn)，因此極大地限制了對(duì)缺陷獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)驅(qū)動(dòng)CO2吸附和轉(zhuǎn)化的分子動(dòng)力學(xué)機(jī)理的基本理解。缺陷工程（defect engineering）已廣泛應(yīng)用于半導(dǎo)體中，通過改變表面結(jié)構(gòu)來(lái)改善光催化性能?；诖?，福州大學(xué)王心晨教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了通過大量引入表面有序缺陷，將無(wú)活性的三氧化鎢（WO3）納米片轉(zhuǎn)化為高效的CO2制CH4光催化劑（WO3-x）。



文章要點(diǎn)



1、通過像差校正電子顯微鏡的表征，在非化學(xué)計(jì)量WO3-x樣品中周期性{013}層錯(cuò)的表面有序終止在原子水平上得到了解決。結(jié)果表明，{002}表面有序線缺陷是固定CO2的活性位點(diǎn)，將無(wú)活性的WO3樣品轉(zhuǎn)化為高效的催化劑（CH4: O2=8.2: 16.7 μmol h-1），選擇性約95%。

2、此外，準(zhǔn)原位XPS光譜表征表明，在表面有序線缺陷上捕獲CO2分子是催化過程中的關(guān)鍵步驟。通過引入W-間隙缺陷調(diào)整表面電子結(jié)構(gòu)后，主要產(chǎn)物由CH4轉(zhuǎn)變?yōu)镃O。本研究為缺陷如何影響CO2光還原的催化活性和選擇性提供了原子水平上詳細(xì)和直接的答案，為光催化劑的表面原子設(shè)計(jì)提供了一個(gè)原型，以產(chǎn)生高附加值的反應(yīng)物。



圖文展示



圖1. WO3-x光催化劑的表征及其光還原CO2性能

圖2.原子水平表面有序線缺陷的可視化

圖3. WO3-x光催化劑物理化學(xué)性質(zhì)的表征

圖4.在模擬反應(yīng)條件下的準(zhǔn)原位光譜研究

圖5.吉布斯自由能計(jì)算

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