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太強了！南京大學(xué)周豪慎教授團(tuán)隊連發(fā)AM和EES！

來源：時間：2024-04-30 16:43:57 瀏覽：2099次

近日，南京大學(xué)周豪慎教授團(tuán)隊在Adv. Mater.和Energy Environ. Sci.上連續(xù)發(fā)表最新成果，即“Water Catchers within Sub-Nano Channels Promote Step-by-Step Zinc-Ion Dehydration Enable Highly Efficient Aqueous Zinc-Metal Batteries”和“Self-constructing a lattice-oxygen-stabilized interface in Li-rich cathodes to enable high-energy all-solid-state batteries”。下面對這兩篇成果進(jìn)行簡要介紹！

Adv. Mater.：Zr基MOF-801助力高性能的AZMBs

第一作者：Dongming Xu

通訊作者：周豪慎教授、潘安強教授、常智教授

通訊單位：南京大學(xué)、中南大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202403765

研究背景

水系鋅金屬電池（AZMBs）采用不可燃的水電解質(zhì)，具有成本低、環(huán)境友好、安全性高等優(yōu)點，是一種很有前途的儲能技術(shù)。然而，水腐蝕、析氫反應(yīng)（HER）和不可控的枝晶Zn生長等問題嚴(yán)重阻礙了AZMBs的發(fā)展。具體而言，Zn²⁺與周圍的H₂O分子殼層之間的強庫侖相互作用導(dǎo)致了溶劑化Zn離子溶劑化結(jié)構(gòu)的形成，Zn離子的溶解和沉積不可避免地引起界面處雙層環(huán)境的顯著波動。當(dāng)硫酸鋅/水離子同系物（[Zn(H₂O)₆]²⁺[SO₄]^2-）到達(dá)Zn金屬表面，在進(jìn)一步沉積Zn前，需要克服各種鋅離子的高溶解能壘?；诖?，南京大學(xué)周豪慎教授、中南大學(xué)潘安強教授和常智教授等人報道了一種高度穩(wěn)定的鋯（Zr）基MOF-801，其亞納米通道內(nèi)含有豐富的羧基，可以用來保護(hù)Zn金屬。MOF-801的亞納米通道只能實現(xiàn)一次脫溶劑/脫水，而MOF-801亞納米通道內(nèi)的羧基作為水捕集器，可以不斷地從Zn離子的溶劑化鞘中捕獲水分子，并在Zn離子到達(dá)Zn金屬表面之前促進(jìn)逐步的脫溶劑/脫水。

文章要點

1、這種獨特的工藝促進(jìn)了亞納米通道內(nèi)高聚集電解質(zhì)的形成，從而阻止了高活性水分子與Zn金屬的直接接觸，有效地消除了水致腐蝕和副反應(yīng)。同時，功能化的亞納米通道還充當(dāng)離子整流器，促進(jìn)了快速而均勻的Zn離子傳輸，產(chǎn)生了無枝晶的Zn金屬，副產(chǎn)物可以忽略不計。得益于亞納米通道內(nèi)水捕集器的逐步脫水，Zn//Zn對稱電池在0.2 mAh cm^-2、0.2 mA cm^-2條件下的循環(huán)壽命達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的10000 h以上。

2、在更苛刻的條件下，其也獲得了優(yōu)異的性能，其中在2 mA cm^-2、2 mAh cm^-2下超過3816 h，Zn//Cu半電池在超長4000次循環(huán)中也表現(xiàn)出99.92%的超高平均庫倫效率（CE）。NH₄V₄O₁₀//MOF-801@Zn全電池在1300次循環(huán)后提供了289.8 mAh g^-1的容量和91.1%的容量保持率。此外，NH₄V₄O₁₀//MOF-801@Zn袋式電池在25.7 mg cm^-2的高正極質(zhì)量負(fù)載下提供了98.0 mAh的容量，并且即使在150次循環(huán)后也保持了86.2%的容量保持率。本工作為穩(wěn)定Zn金屬和促進(jìn)具有長壽命的高效AZMBs提供了一種有效的策略。

圖文展示

圖1-1.多孔材料的優(yōu)點

圖1-2.不同Zn金屬電池的電化學(xué)性能

圖1-3.Zn離子在不同基底上的沉積行為

圖1-4. MOF-801層的作用

圖1-5.分步脫水過程

圖1-6.不同負(fù)極NVO//Zn電池的電化學(xué)性能

Energy Environ. Sci.：高性能全固態(tài)鋰電池

第一作者：Xiangqun Xu、Shiyong Chu

通訊作者：周豪慎教授、郭少華教授

通訊單位：南京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1039/D4EE00938J.

研究背景

目前，鋰離子電池（LIBs）系統(tǒng)已無法滿足日益增長的安全性和續(xù)航里程需求，LIBs中的液態(tài)有機電解質(zhì)易燃易爆，存在安全隱患?？蒲腥藛T深入研究了各種固態(tài)電解質(zhì)（SSEs），特別是許多不易燃的無機SSEs表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率（~10 mS cm^-¹）。此外，SSEs可以與鋰金屬負(fù)極匹配，實現(xiàn)高能、安全的全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）。其中，采用富鋰氧化物作為正極材料為高能ASSLBs提供了理想的選擇，而富鋰正極材料通常難以與SSEs直接匹配，嚴(yán)重限制了ASSLBs中高容量正極的容量利用率。基于此，南京大學(xué)周豪慎教授和郭少華教授等人報道了一種僅含SSEs（Li₆PS₅Cl, LPSC；Li₃InCl₆, LIC）和單晶Li₂RuO₃（LRO）的簡單復(fù)合正極來研究界面兼容性，其中高導(dǎo)電性正極材料LRO的使用可很好地排除額外導(dǎo)電性碳添加劑的界面影響。

文章要點

1、通過原位差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）、原位電化學(xué)阻抗譜（EIS）、X射線光電子能譜（XPS）等方法，作者充分揭示了LRO與LPSC的界面不相容性，這無疑是導(dǎo)致其電化學(xué)性能差的原因。在LRO和LIC的界面中，In和O⁽²^-ⁿ⁾^-相互作用，自構(gòu)建了晶格氧穩(wěn)定界面，減輕了不可逆的晶格氧損失，穩(wěn)定了表面結(jié)構(gòu)。

2、測試發(fā)現(xiàn)，基于LIC/LRO的ASSLBs在20 mA g^-¹下具有294.0 mAh g^-¹的高可逆容量，初始庫侖效率（ICE）為98.1%，在100 mA g^-¹下循環(huán)300次后具有99.6%的良好循環(huán)穩(wěn)定性。此外，基于質(zhì)量為30wt%-LIC/70wt%-LRO的復(fù)合正極和Li負(fù)極，獲得了495wh kg^-¹的高比能。本研究強調(diào)了富鋰氧化物/SSEs基復(fù)合陰極界面相容性的重要性，并為實現(xiàn)高能量密度和穩(wěn)定的ASSLBs提供了新見解。