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南開(kāi)陳軍院士團(tuán)隊(duì)，最新JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2024-03-04 11:16:20 瀏覽：1287次

第一作者：Qiu Zhang、Xiaomeng Liu和Yong Lu

通訊作者：陳軍院士

通訊單位：南開(kāi)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13963.

研究背景

鋰離子電池（LIBs）具有高能量密度和長(zhǎng)循環(huán)壽命的特點(diǎn)，在便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車(chē)中得到了廣泛的應(yīng)用。然而，Li資源短缺、成本高、生產(chǎn)環(huán)境惡劣、有機(jī)電解質(zhì)易燃性和安全性等問(wèn)題，不可避免地制約了LIBs在大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域的應(yīng)用。基于水系電解質(zhì)的電池具有安全、環(huán)保、組裝環(huán)境要求低的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的有希望的候選者。因此，開(kāi)發(fā)高性能水性電池具有重要意義。可再充電水系電池具有安全性高、成本低的優(yōu)點(diǎn)，是大規(guī)模儲(chǔ)能的潛在系統(tǒng)。然而，開(kāi)發(fā)具有高可持續(xù)性、可負(fù)擔(dān)性和可逆性的水電池是迫切而具有挑戰(zhàn)性的?；诖耍?span style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;color:#0099AD;">南開(kāi)大學(xué)陳軍院士等人報(bào)道了一種兩性羥基乙酸鋁（AlAc(OH)₂）電解質(zhì)，它具有H⁺和OH^-雙極性電離的能力，有利于在蒽醌（AQ）負(fù)極和氫氧化鎳（Ni(OH)₂）正極進(jìn)行氧化還原反應(yīng)。

文章要點(diǎn)

1、通過(guò)結(jié)合從頭計(jì)算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算、NMR、XRD和拉曼光譜證實(shí)，AlAc(OH)₂(H₂O)₃溶劑化結(jié)構(gòu)的雙極性電離能力來(lái)源于Al³⁺和OH^-的強(qiáng)極化能力。解離常數(shù)為5.0/3.0的H⁺/OH^-的解離能力強(qiáng)于水（14.0），促進(jìn)了電極同時(shí)穩(wěn)定的氧化還原反應(yīng)。具體而言，H⁺的吸收阻止了AQ陽(yáng)極形成離子鍵，抑制了電極的溶解，而OH^-為Ni(OH)₂正極的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化反應(yīng)提供了局部堿性環(huán)境。

2、此外，設(shè)計(jì)的AQ||Ni(OH)₂電池的AQ負(fù)極在300次循環(huán)后的放電容量為243.9 mAh g^-1，具有高可逆性，容量保持率為78.2%。同時(shí)，作者還組裝了放電容量為0.90 Ah的袋式電池，基于電池的總質(zhì)量，其能量密度為44.7 Wh kg^-1。本工作極大拓寬了水系電池的種類(lèi)，代表了雙極電解質(zhì)的設(shè)計(jì)理念以及與H⁺和OH^-的不同電化學(xué)反應(yīng)。

圖文展示

圖1. AlAc(OH)₂電解質(zhì)、AQ負(fù)極和Ni(OH)₂正極的可持續(xù)水系電池

圖2.水系A(chǔ)lAc(OH)₂電解質(zhì)的H⁺/OH^-電離機(jī)制和電解質(zhì)結(jié)構(gòu)

圖3. AlAc(OH)₂電解質(zhì)與Ni(OH)₂-正極/AQ負(fù)極之間的相容性

圖4. AQ負(fù)極的電化學(xué)氧化還原機(jī)理和H⁺遷移

圖5. AQ|AlAc(OH)₂|Ni(OH)₂全電池的電化學(xué)性能

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