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繼Nature Catalysis之后，兩院士再度聯(lián)手發(fā)ACS Energy Lett.！
來源： 時(shí)間：2023-10-23 16:02:40 瀏覽：1547次


第一作者：Cong Tian、Xiao-Yan Li和Vivian E. Nelson

通訊作者：David Sinton院士和Edward H. Sargent院士

通訊單位：加拿大多倫多大學(xué)

DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01327



前言介紹



2023年8月21日，加拿大多倫多大學(xué)David Sinton院士和Edward H. Sargent院士團(tuán)隊(duì)在Nat. Catal.上發(fā)表了關(guān)于陽離子基團(tuán)（CG）功能化的銅催化劑助力CO2R的最新成果，即“Cationic-group-functionalized electrocatalysts enable stable acidic CO2 electrolysis”。



研究背景



工業(yè)水分解將陰極析氫和陽極析氧反應(yīng)（OER）結(jié)合在一起，后者產(chǎn)生低價(jià)值的氧作為氧化產(chǎn)物。在工業(yè)級(jí)電流密度下，利用乙醇陽極電合成醋酸取代OER可能是提高綠色制氫經(jīng)濟(jì)效率的一條途徑?；诖?，多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和David Sinton院士等人報(bào)道了將乙醇選擇性氧化為乙酸分為兩個(gè)機(jī)理不同的轉(zhuǎn)化：首先是乙醇氧化，然后是*OH的產(chǎn)生。



文章要點(diǎn)



1、密度泛函理論（DFT）研究表明，乙醇氧化產(chǎn)生的醛衍生中間體CH3CO*和水解離產(chǎn)生的*OH自由基都是乙酸電生成過程中所必需的。同時(shí)，原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）在陽極表面識(shí)別相應(yīng)的醛中間體。

2、基于這些發(fā)現(xiàn)，作者開發(fā)了一種富含空位的IrRuOx催化劑，并以30 mmol/cm2/h的生成速率和3 A/cm2的局部電流密度實(shí)現(xiàn)了乙醇到乙酸的選擇性電轉(zhuǎn)化，比之前的最高活性報(bào)告高了10倍。



圖文展示



圖1.乙醇陽極氧化生成乙酸

圖2.電催化乙酸生產(chǎn)的機(jī)理

 

圖3.電化學(xué)性能

圖4.評(píng)估乙酸生產(chǎn)性能

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