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最新！復旦、南洋理工聯(lián)合Chem！
來源： 時間：2023-10-10 13:36:27 瀏覽：1174次

第一作者：Siwen Zhao

通訊作者：張黎明教授、李述周教授

通訊單位：復旦大學、南洋理工大學

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.001



研究背景



一氧化氮（NO）電化學還原成氨（NH3）是一種較好的固氮方式，但目前對該固氮機制了解甚少，且對NH3的選擇性較差，這些都嚴重阻礙該方法進行實際應用?；诖耍?/span>復旦大學張黎明教授和南洋理工大學李述周教授等人報道了一種鎳（Ni）催化劑，不僅呈現(xiàn)獨特的NH3選擇性，且催化時間可長達50 h。該工作為設(shè)計NO電化學還原的催化劑構(gòu)筑提供了指導。



文章要點



1、作者在大量過渡金屬催化劑上進行NO電化學還原反應，觀察到氮吸附自由能與NH3的產(chǎn)量呈火山型相關(guān)性，其中Ni對NH3的選擇性高達94%，產(chǎn)率可達9.48 μmol cm-2 h-1。

2、作者設(shè)計并制備了5種不同表面取向的大面積單晶Ni薄片，并觀察到高晶面指數(shù)的Ni薄片對NH3的選擇性更高；其中Ni(210)可實現(xiàn)對NH3產(chǎn)生100%的選擇，產(chǎn)率達12.02 μmol cm-2 h-1。

3、通過密度泛函理論（DFT）計算證實，高晶面指數(shù)的Ni催化劑有助于減少加氫步驟中關(guān)鍵中間體的空心到橋轉(zhuǎn)換所需的能量，從而具有更高的NH3生產(chǎn)能力。電化學測試表明，制備的Ni納米粒子對NH3的選擇性超過85%，NH3的生產(chǎn)速率為544 μmol cm-2 h-1，運行時間可長達50 h。



圖文展示



圖1. NO電化學還原生成NH3的示意圖

圖2.不同過渡金屬上NO顯著轉(zhuǎn)化為NH3 

圖3. Ni單晶上的電化學NO還原反應

圖4.在Ni上NO轉(zhuǎn)化NH3的機理

圖5.Ni納米顆粒上的電化學NO還原反應

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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