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北大郭少軍團隊，最新PNAS！
來源： 時間：2023-07-06 10:24:08 瀏覽：1725次

第一作者：Yin Zhou和Qianfeng Gu

通訊作者：郭少軍教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2301439120




研究背景

具有精細(xì)電子結(jié)構(gòu)的催化劑是促進(jìn)析氧反應(yīng)（OER）動力學(xué)和降低鋰-氧氣（Li-O2）電池充電過電位的理想催化劑。然而，將催化劑內(nèi)部的軌道相互作用與催化劑和中間體之間的外部軌道偶聯(lián)連接起來以增強OER催化活性面臨著巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，北京大學(xué)郭少軍教授等人報道了一個級聯(lián)的軌道導(dǎo)向雜化，即鈀-鉛金屬間（Pd3Pb）的合金雜化，低能Pd原子與反應(yīng)中間體之間的分子間軌道雜化，從而極大提高了Li-O2電池的OER電催化活性。



文章要點

1、金屬間化合物Pd3Pb中Pb和Pd兩軸的定向軌道雜化，首先降低了Pd原子的d能帶能級；在充電過程中，Pd的低4dxz/yz和4dz2軌道與鋰超氧化物（LiO2）（關(guān)鍵反應(yīng)中間體）的2π*和5σ軌道進(jìn)一步雜化，最終導(dǎo)致反鍵能級降低，從而減弱軌道對LiO2的相互作用。

2、密度泛函理論（DFT）計算、XRD等表征表明，金屬間化合物Pd3Pb的級聯(lián)軌道雜化極大降低了活化能，加速了OER動力學(xué)。此外，在固定容量為1000 mAh g?1的情況下，基于Pd3Pb的Li-O2電池具有0.45 V的低OER過電位和175次的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性，是目前報道的催化劑中最好的。該工作為在軌道水平上設(shè)計復(fù)雜的Li-O2電池開辟了一條新道路。



圖文展示

圖1.金屬間化合物Pd3Pb的表征

圖2.Pd及其金屬間化合物Pd3Pb的電催化性能

 

圖3.金屬間Pd3Pb在ORR和OER過程中的微觀結(jié)構(gòu)分析

 

圖4.Pd3Pb中Pd和Pb的分子內(nèi)p-d雜交

圖5.Pd3Pb中Pd原子與LiO2的分子間軌道雜化

圖6.吉布斯自由能和活化能分析

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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