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喬世璋團隊最新Angew.：首次報道！構建優(yōu)異性能的K-S電池
來源： 時間：2023-04-14 14:02:18 瀏覽：2125次

第一作者：Chao Ye、Jieqiong Shan

通訊作者：喬世璋教授

通訊單位：阿德萊德大學

DOI: 10.1002/anie.202301681


研究背景

在可充電金屬-硫電池（M-S）中，硫電極可以與金屬陽極結合，顯示出良好的儲能潛力，但M-S電池中的硫還原反應（SRR）和硫氧化反應（SOR）涉及各種固態(tài)單質(zhì)硫、金屬二硫化物和金屬硫化物之間的轉換。這些固態(tài)硫化物轉換的高動力學瓶頸，導致在低倍率下也有很大的過電位和轉換不完全，使放電容量低和容量衰減快。此外，緩慢的固態(tài)硫化物轉化會加劇可溶性多硫化物的擴散，造成嚴重的“穿梭效應”。由于不同含硫物種的復雜性，在M-S電池中固態(tài)硫化物轉化機理的闡明和反應途徑的認識仍有待完成，這阻礙了高效催化硫宿主材料的合理設計?；诖?，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授等人以鉀-硫電池為模型體系，首次降低了過渡金屬單原子S宿主在亞穩(wěn)態(tài)S32-中間體介導下的固態(tài)硫化物轉化的過電位。


文章要點

1、作者采用雜金屬摻雜沸石咪唑骨架熱解的合成策略，制備了一系列過渡金屬單原子裝飾氮摻雜碳（TM-N4，TM=Mn、Fe、Co、Ni、Cu）的硫宿主，并探索了一系列TM-N4單原子硫主機上固態(tài)K2S3-K2S轉化的催化作用，以揭示反應機理，并展示了獲得優(yōu)異K-S電池性能的途徑。

2、所設計的Cu-N4硫宿主具有促進S32-的亞穩(wěn)定中間體和加速固態(tài)K2S3-K2S轉化動力學。結果表明，S/Cu-N4硫電極在比電流密度分別為335和1675 mA g-1時，初始放電容量分別為1595和1226 mAh g-1，CE值也較高。

3、通過光譜分析和DFT計算，建立了不同S/TM-N4電極的結構-性能關系。結果表明，硫氧化還原過程中TM-S鍵的強度與TM-S鍵的d軌道填充密切相關，從而顯著影響固相轉換反應的過電位。


圖文展示


圖1.過渡金屬單原子材料和NC上的固態(tài)硫化物轉化示意圖


圖2. K-S電池中的K2S3-K2S的固相轉化法

圖3. 固相轉化法中的亞穩(wěn)定態(tài)S32-中間體

圖4. S/TM-N4電極的電化學性能

圖5.S/TM-Na電極的電子結構-性質(zhì)關系

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全部 3小時前 四川
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